Attaallah Yousef Attaallah Abusafia

• The development of synthetic polymers in the early 20th century marked a revolution in society, leading to broad use in everyday items and industrial applications. The "plastic era" began post-World War II, with global production continuously and rapidly increasing. Research on marine plastic litter began in the 1960s and was increasingly linked to the entry of macroplastic from terrestrial sources. The term "microplastic" (MP) was coined in 2004. It defines water-insoluble plastics with a size of 1–1,000 micrometers (μm), excluding rubber. Microplastics are categorized into primary (manufactured in micro size) and secondary (macroplastic broken down through chemical or mechanical processes) and enter the environment through various pathways, with urban areas playing a significant role. The type of drainage systems (combined or separate) in urban areas, as well as weather conditions, are crucial for the entry and transport of microplastics into the environment. Tracking waterborne MP in urban areas is complex due to the diversity of sources, the different material compositions of MPs, and the low concentrations. Previous studies thus mostly focused on point sources from wastewater treatment plants. Recent studies suggest that entries from combined sewer overflows and separate district outfalls are of considerable relevance for the entry of MP from the sewer system into the environment. To assess the significance of each entry path, the development of sampling and monitoring strategies is required, and their standardization is crucial for a comprehensive understanding of the occurrence and relevance of MP in urban drainage systems. This work aimed to develop robust monitoring strategies to estimate MP emissions from urban wastewater streams and to address the lack of standardized methods for monitoring MP. Furthermore, a guideline for the sampling and preparation of microplastics was developed, and the investigations were expanded beyond treatment plants to the sources and entry paths in their catchment areas. This work presents results of systematic investigations of stormwater runoffs and compares them with emissions during dry weather. Going beyond the usual consideration of MPs as aggregate parameters, polymer types and relevant size fractions were determined. Moreover, specific sampling volumes and frequencies are recommended for the studied wastewater streams, based on weather conditions and the complexity of the sewer system. The results show that wastewater treatment plants eliminate at least 96% of the introduced MP load, with polyethylene (PE) being the dominant polymer type in all influent and effluent samples. Wet weather emissions are dominated by PE and styrene-butadiene rubber (SBR). The results suggest that wet weather emissions, primarily from combined sewer overflows and separate district outlets, introduce 2-4 times more MP load into the effluents compared to dry weather emissions from wastewater treatment plants. Furthermore, no correlations could be identified between MP fractions and wastewater matrix parameters (COD, TS, LoI). Future work will require further sampling campaigns to validate the insights gained here. Additionally, flexible sampling systems and online measurements for MP could improve real-time monitoring, thereby contributing to the continuous improvement of representative MP monitoring.
• Die Entwicklung synthetischer Polymere zu Beginn des 20. Jahrhunderts markierte eine Revolution in der Gesellschaft und führte zu breiter Anwendung in Alltagsgegenständen sowie industriellen Prozessen. Das "Zeitalter des Plastiks" nahm nach dem Zweiten Weltkrieg Fahrt auf, wobei die weltweite Produktion kontinuierlich und rapide anstieg. Die Erforschung von marinem Plastikmüll begann in den 1960er Jahren und wurde zunehmend mit dem Eintrag von Makroplastik aus terrestrischen Quellen in Zusammenhang gebracht. Der Begriff "Mikroplastik" (MP) wurde 2004 geprägt. Er definiert wasserunlösliche Kunststoffe mit einer Größe von 1–1.000 Mikrometer (μm), wobei Gummi ausgenommen ist. Mikroplastik wird in die Kategorien primär (in Mikrometergröße hergestellt) und sekundär (durch chemische oder mechanische Prozesse zerkleinertes Makroplastik) eingeteilt und gelangt über verschiedene Wege in die Umwelt, wobei urbane Gebiete eine bedeutende Rolle spielen. Art der Entwässerungssysteme (Misch- oder Trennsystem) in urbanen Gebieten, sowie Wetterbedingungen sind entscheidend für den Eintrag und Transport von Mikroplastik in die Umwelt. Die Verfolgung von wasserbürtigem MP in städtischen Gebieten gestaltet sich aufgrund der Verschiedenheit der Quellen, der unterschiedlichen stofflichen Zusammensetzung von MP sowie der niedrigen Konzentrationen als komplex. Bisherige Studien konzentrierten sich daher überwiegend auf punktuelle Einträge aus Abwasserreinigungsanlagen. Neuere Studien geben Hinweise darauf, dass Einträge aus Mischwasserentlastungen und Trenngebietsauslässen von erheblicher Relevanz für den Eintrag von MP aus dem Abwassersystem in die Umwelt sind. Um die Bedeutung der jeweiligen Eintragspfade beurteilen zu können, bedarf es der Entwicklung von Probenahme- und Monitoringstrategien. Deren Standardisierung ist von entscheidender Bedeutung für ein umfassendes Verständnis des Vorkommens und der Relevanz von MP in urbanen Entwässerungssystemen. Das Ziel dieser Arbeit war es, robuste Überwachungsstrategien zu entwickeln, um die MP-Emissionen aus städtischen Abwasserströmen abzuschätzen und den Mangel an standardisierten Methoden zur Überwachung von MP zu beheben. Des Weiteren wurde ein Leitfaden für die Probenahme und die Aufbereitung von Mikroplastik entwickelt und die Untersuchungen über Kläranlagen hinaus um die Quellen und Eintragspfade in deren Einzugsgebiet erweitert. Diese Arbeit zeigt Ergebnisse systematischer Untersuchungen von Regenwasserabflüssen und vergleicht diese mit den Emissionen bei Trockenwetter. Über die bisher übliche Betrachtung von MP als Summen-Parameter hinausgehend wurden Polymerarten sowie relevante Größenfraktionen bestimmt. Zudem werden spezifische Probenahmevolumina und -häufigkeiten für die untersuchten Abwasserströme, basierend auf den Wetterbedingungen und der Komplexität des Kanalsystems, empfohlen. Die Ergebnisse zeigen, dass Kläranlagen mindestens 96 % der eingeleiteten MP- Fracht eliminierten, wobei Polyethylen (PE) als dominierender Polymertyp in allen Zulauf- und Ablaufproben vorlag. Emissionen bei Regenwetter sind dominiert von PE und Styrol-Butadien- Kautschuk (SBR). Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass Regenwetteremissionen vor allem aus Mischwasserentlastungen und Trenngebietsauslässen im Vergleich zu Trockenwetteremissionen aus Kläranlagen 2–4-mal mehr MP-Fracht in die Vorfluter einbringen. Zudem konnten keine Korrelationen zwischen MP-Fraktionen und Abwasser- Matrixparametern (CSB, AFS, AFS63, GV) festgestellt werden. Zukünftige Arbeiten erfordern weitere Probenahmekampagnen zur Validierung der hier gewonnenen Erkenntnisse. Zudem könnten flexible Probenahmesysteme und Online-Messungen für MP die Echtzeitüberwachung verbessern und somit zur kontinuierlichen Verbesserung einer repräsentativen MP-Überwachung beitragen.