Andreas Reinhardt

• In the last decade, injection molding of long-fiber reinforced thermoplastics (LFT) has been established as a low-cost, high volume technique for manufacturing parts with complex shape without any post-treatment [1–3]. Applications are mainly found in the automotive industry with a volume annually growing by 10% to 15% [4]. While first applications were based on polyamide (PA6 and PA6.6), the market share of glass fiber reinforced polypropylene (PP) is growing due to cost savings and ease of processing. With the use of polypropylene, different processing techniques such as gas-assisted injection molding [5] or injection compression molding [6] have emerged in addition to injection molding [7, 8]. In order to overcome or justify higher materials costs when compared to short fiber reinforced thermoplastics, the manufacturing techniques for LFT pellets with fiber length greater than 10mm have evolved starting from pultrusion by improving impregnation and throughput [9] or by direct addition of fiber strands in the mold [10–12]. The benefit of long glass fiber reinforcement either in PP or PA is mainly due to the enhanced resistance to fiber pull-out resulting in an increase in impact properties and strength [13–19], even at low temperature levels [20]. Creep and fatigue resistance are also substantially improved [21, 22]. The performance of fiber reinforced thermoplastics manufactured by injection molding strongly depends on the flow-induced microstructure which is driven by materials composition, processing conditions and part geometry. The anisotropic microstructure is characterized by fiber fraction and dispersion, fiber length and fiber orientation. Facing the complexity of this processing technique, simulation becomes a precious tool already in the concept phase for parts manufactured by injection molding. Process simulation supports decisions with respect to choice of concepts and materials. The part design is determined in terms of mold filling including location of gates, vents and weld lines. Tool design requires the determination of melt feeding, logistics and mold heating. Subsequently, performance including prediction of shrinkage and warpage as well as structural analysis is evaluated [23]. While simulation based on two-dimensional representation of three-dimensional part geometry has been extensively used during the last two decades, the complexity of the parts as well as the trend towards solid modelling in CAD and CAE demands the step towards three-dimensional process simulation. The scope of this work is the prediction of flow-induced microstructure during injection molding of long glass fiber reinforced polypropylene using threedimensional process simulation. Modelling of the injection molding process in three dimensions is supported experimentally by rheological characterization in both shear and extensional flow and by two- and three-dimensional evaluation of microstructure. In chapter 2 the fundamentals of rheometry and rheology are presented with respect to long fiber reinforced thermoplastics. The influence of parameters on microstructure is described and approaches for modelling the state of microstructure and its dynamics are discussed. Chapter 3 introduces a rheometric technique allowing for rheological characterization of polymer melts at processing conditions as encountered during manufacturing. Using this rheometer, both shear and extensional viscosity of long glass fiber reinforced polypropylene are measured with respect to composition of materials, processing conditions and geometry of the cavity. Chapter 4 contains the evaluation of microstructure of long glass fiber reinforced polypropylene in terms of two-dimensional fiber orientation and its dependence on materials parameters and processing condition. For the evaluation of three-dimensional microstructure, a technique based on x-ray tomography is introduced. In chapter 5, modelling of microstructural dynamics is addressed. One-way coupling of interactions between fluid and fibers is described macroscopically. The flow behavior of fibers in the vicinity of cavity walls is evaluated experimentally. From these observations, a model for treatment of fiber-wall interaction with respect to numerical simulation is proposed. Chapter 6 presents the application of three-dimensional simulation of the injection molding process. Mold filling simulation is performed using a commercial code while prediction of 3D fiber orientation is based on a proprietary module. The rheological and thermal properties derived in chapter 3 are tested by simulation of the experiments and comparison of predicted pressure and temperature profile versus recorded results. The performance of fiber orientation prediction is verified using analytical solutions of test examples from literature. The capability of three-dimensional simulation is demonstrated based on the simulation of mold filling and prediction of fiber orientation for an automotive part.
• Die Verarbeitung von langfaserverstärkten Thermoplasten (LFT) im Spritzgießverfahren wurde im Laufe des vergangenen Jahrzehnts als Herstellungsverfahren für Strukturbauteile in sehr hohen Stückzahlen ohne Nachbearbeitung etabliert. Während die ersten Anwendungen, die vor allem in der Automobilindustrie zu finden sind, auf einer Polyamidmatrix basierten, steigt aus Kostenund Verarbeitungsvorteilen der Anteil von Polypropylen. Die Eigenschaften von spritzgegossenen faserverstärkten Thermoplasten sind von der anisotropen, inhomogenen Mikrostruktur abhängig, die durch die Orientierung, die verbleibende Länge und die Dispersion der Fasern charakterisiert wird. Die Mikrostruktur entsteht durch die Strömung der fasergefüllten Schmelze und durch die Interaktion zwischen Schmelze, Fasern und Werkzeugwänden. Einfluss auf die Mikrostruktur kann durch die Materialkomposition, die Prozessführung und die Werkzeuggestaltung genommen werden. Angesichts der Komplexität dieses Herstellungsprozesses stellt die Simulation ein wertvolles Werkzeug zur Unterstützung des Bauteilentwurfs und der Prozeßgestaltung in der Entwicklungsphase dar. Die Ergebnisse der Prozeßsimulation bilden die Grundlage für die Berechnung der Schwindung, des Verzugs und des Strukturverhaltens bei thermischer und mechanischer Belastung. Gegenstand der Arbeit ist die Vorhersage der strömungsinduzierten Mikrostruktur bei der Spritzgießverarbeitung von langfaserverstärktem Polypropylen (PP-LGF) mittels Prozeßsimulation. Grundlage hierfür bildet die experimentelle Untersuchung des Einflusses von Materialkomposition, Verarbeitungsparametern und Geometriegrößen auf die rheologischen Eigenschaften und auf die resultierende Mikrostruktur unter prozeßnahen Bedingungen. Die rheologischen Untersuchungen wurden unter Verwendung einer Flachschlitzdüse mit einer Spritzgießmaschine durchgeführt. Mit diesem Aufbau war gewährleistet, daß die Schmelze die identische thermische und mechanische Vorbeanspruchung des realen Herstellungsprozesses erfährt. Anhand des Druckverlustes in der Messdüse und des Einlaufdruckverlustes bei konvergenter Strömung wurde die Scher- und Dehnviskosität von PPLGF ermittelt. Im Rahmen der rheologischen Untersuchungen wurde festgestellt, daß die Dehnviskosität etwa zwei Größenordnungen höher als die Scherviskosität ist. Bezüglich der Verarbeitungsparameter wurde beobachtet, daß die Viskosität einerseits mit zunehmender Deformationsgeschwindigkeit und Temperatur und andererseits mit sinkendem Druck abnimmt. Hinsichtlich der Werkstoffkomposition wurde ein dominanter Einfluss des Fasergehaltes auf die rheologischen Eigenschaften ermittelt. Eine Erhöhung der Faserlänge von 10mm auf 12mm hatte eine geringe Steigerung der Viskosität zufolge. Es wurde jedoch festgestellt, daß die Oberflächenbehandlung der Glasfasern einen signifikanten Einfluss auf die makroskopischen Fließeigenschaften der fasergefüllten Schmelze hat. Für die Scherviskosität wurde kein Zusammenhang mit den Abmessungen des Fließspaltes festgestellt und im betrachteten Schergeschwindigkeits- und Temperaturbereich eine gute Übereinstimmung mit kapillarrheometrischen Untersuchungen an reinem PP erzielt. Hinsichtlich der Dehnviskosität wurde jedoch ein Anstieg mit zunehmender Fließspalthöhe und abnehmendem Verengungsverhältnis ermittelt. Auf der Grundlage der rheologischen Untersuchungen wurden die Koeffizienten eines orthotropen Materialgesetzes für Polypropylen bei unterschiedlichem Fasergehalt ermittelt. Eine exponentielle Abhängigkeit der Koeffizienten von der Deformationsgeschwindigkeit und der Schmelzetemperatur ergab im betrachteten Parameterbereich eine gute Übereinstimmung mit den Ergebnissen der experimentellen Untersuchungen. Zur Untersuchung des Zusammenhanges zwischen Mikrostruktur und rheologischen Eigenschaften wurde die Morphologie von spritzgegossenen Proben anhand von Röntgenaufnahmen mittels bildverarbeitender Methoden evaluiert. Wie bei kurzfaserverstärkten Thermoplasten war der in Kernschicht und Deckschicht unterteilbare Aufbau zu beobachten. Während in Wandnähe aufgrund der Scherströmung ein hoher Ausrichtungsgrad und eine feine Dispersion der Fasern festzustellen war, zeichnete sich die Kernschicht durch Faserbündel mit transversaler und parabolischer Orientierung aus. Eine Erhöhung der Faserausrichtung in Hauptfließrichtung war mit steigender Deformationsgeschwindigkeit und abnehmender Schmelzetemperatur zu beobachten. Bei einem hohen Faseranteil wurde eine erhöhte Ausrichtung der Faser aufgrund der geringeren Wahrscheinlichkeit von Kollisionen zwischen den Fasern ermittelt. Eine schlechtere Qualität der Oberflächenbehandlung der Glasfasern führte zu einer regelloseren Orientierung der Fasern. Eine Erhöhung der Kanalhöhe resultierte in einer ausgeprägteren Ausrichtung. Die Analyse der Strangaufweitung ergab eine Abnahme der elastischen Rückverformung mit zunehmender Schergeschwindigkeit, Schmelzetemperatur und steigendem Faseranteil sowie reduzierter Qualität der Faserschlichte. Für das mittlere Längen-Durchmesser-Verhältnis wurde anhand der rheologischen Ergebnisse mittels theoretischer Überlegungen Werte zwischen 60 und 135, bei einem Ausgangswert von 588, ermittelt. Die Faserlänge nimmt dabei mit zunehmendem Fasergehalt und sinkender Schmelzetemperatur ab.Zur Evaluierung der Morphologie von LFT wurde die dreidimensionale Mikrostruktur anhand von Röntgenaufnahmen von Probenquerschnitten mittels computertomographischer Methoden rekonstruiert. Die Methode ermöglicht die Darstellung der Faserorientierung, Faserlänge und Dispersion bei praxisrelevanten Probendimensionen. Die Ergebnisse der rheologischen Untersuchungen wurden unter Verwendung des 3D-Füllsimulationswerkzeuges SIGMASOFT verifiziert. Bei hohen Scherraten war eine Diskrepanz zwischen berechnetem und experimentell ermitteltem Temperaturanstieg in der Kavität festzustellen. Das Ausmaß der Dissipation wurde überschätzt, woraus zu schließen ist, daß die Viskositätswerte zu hoch waren. Für den Druckverlust in der Kavität war generell eine gute Übereinstimmung mit den Experimenten zu beobachten, jedoch wurde der zusätzliche Druckverlust am Einlauf, der durch Dehnströmung und Faserausrichtung in Querrichtung auftritt, nicht erfaßt. Zur Vorhersage der 3D-Faserorientierung auf der Grundlage des simulierten Strömungsfeldes wurde am Institut für Techno- und Wirtschaftsmathematik (ITWM) ein Programm entwickelt. Die Orientierungsdynamik wurde durch das Folgar-Tucker-Modell beschrieben. Die Faser-Wand-Interaktion wurde experimentell untersucht und der stabilisierende Effekt der Wand durch eine erhöhte Scherrate modellhaft abgebildet. Auf der Grundlage der experimentell beobachteten Verteilung der Komponenten des Faserorientierungstensors wurden die Interaktionskoeffizienten für PP-LGF bestimmt. Es ist zu beachten, daß der Interaktionskoeffizient CI keine reine Materialgröße ist, sondern bei geringerem Fasergehalt und höherer Schmelzetemperatur ansteigt. In Verbindung mit der hybriden Abschlussapproximation wurden für Werte zwischen CI= 0.005 und CI= 0.025 geringste Abweichungen zwischen Simulation und experimenteller Verteilung erzielt. Der Informationsgewinn durch Simulation mit Volumenelementen wurde anhand von Anwendungsbeispielen, sowohl bei rezirkulierender Strömung bei dickwandigen Bauteilen und Quellflußströmung an der Fließfront, als auch bei der Abbildung von Effekten durch Rippen und Kanten aufgezeigt. Die Dauer einer Simulation der Werkzeugfüllung und der Faserorientierung für ein Fahrzeugstrukturbauteil mit einem Volumen von 140 cm3 betrug bei 100000 Zellen für die Bauteilgeometrie und 1,4 Millionen Volumen für das Spritzgießwerkzeug etwa 5 Tage. Die Simulation des Herstellungsprozesses mit Volumenelementen stellt einen Schritt zu einem integrativen Entwicklungsprozeß dar, da die volumenbasierte Modellierung in der Konstruktion Stand der Technik ist. Aufgrund der reduzierten Dauer für die Modellgenerierung bei der Prozeßsimulation sind sowohl Kostenvorteile als auch das Potenzial für kürzere Entwicklungszeiten gegeben.